Rođen je 24. siječnja 1946. u hercegovačkom selu Gorica, općina Grude. Gimnaziju je završio u Imotskom, maturirao je u Zagrebu, a s dvadeset godina emigrirao je u Beč na studij slavistike i povijesti. U Beču se 1969. upoznaje s američkom studenticom Julienne Eden Schultz, koja je usavršavala njemački jezik. I ona se aktivno uključila u borbu za upoznavanje europske i američke javnosti o potlačenom položaju Hrvatske u tadašnjoj Jugoslaviji. 1970. je zajedno s prijateljicom bacala letke protujugoslavenskog sadržaja s tadašnjeg Trga Republike u Zagrebu. Pritvorili su je, a potom i zbog američkog pritiska na Jugoslaviju pustili, pa se vratila Zvonku u Beč. Vjenčali su se 1972. u Frankfurtu a nakon toga preselili u SAD.
10. rujna 1976. skupina hrvatskih političkih aktivista, Zvonko i Julienne Bušić, Petar Matanić, Frane Pešut i Slobodan Vlašić, otela je putnički zrakoplov Boeing 727 TWA 355 na letu od New Yorka do Chicaga s 76 putnika a s namjerom da iz njega izbaci letke nad Londonom i Parizom u kojima je pozivalo na hrvatsku neovisnost. Primarni cilj otmice zrakoplova bio je prisiljavanje američkih i europskih medija da objave Bušićeve letke u kojima se govorilo o teškoj poziciji hrvatskog naroda u tadašnjoj SFRJ.
Zrakoplov je otet s lažnim eksplozivom kojima su bili omotani aktivisti a prava bomba s promidžbenim materijalom bila je ostavljena u jednom pretincu newyorke podzemne željeznice. Preko pilota su policiji proslijeđene informacije o tome. Nakon što je sadržaj s letaka objavljen u nekim američkim listovima, zrakoplov je sletio u Pariz gdje su se otmičari predali.
Međutim, prilikom deaktiviranja te bombe na poligonu, poginuo je policajac Brian Murray a trojica su ranjena.
„Gospodin Bušić „nije terorist i kriminalac“, njegove akcije, iako pogrešno vođene, bile su motivirane plemenitim idealima“, kazao je američki sudac John Bartels koji je vodio proces hrvatskim emigrantima zbog otmice zrakoplova, naglašavajući kako je povreda drugih osoba bila „potpuno nenamjerna“ te je zatražio da ga se pusti na slobodu nakon izdržane kazne u trajanju od deset godina. Međutim, Zvonko i Julienne Bušić osuđeni su na kazne doživotnog zatvora, a ostala trojica Hrvata na 30 godina. Julienne je puštena 1990. Zvonko je trebao izići nakon 30 godina, 11. rujna 2006. međutim, američka Komisija za pomilovanje odbila je njegovu molbu.
Hrvatski sabor je još 2002. donio rezoluciju o transferu Zvonka Bušića u Hrvatsku koja je potom predana Vijeću Europe. Konačno je, nakon dvogodišnjeg boravka u deportacijskom pritvoru američkog ministarstva domovinske sigurnosti, pomilovan početkom srpnja 2008. i u Zagreb je u pratnji američkih agenata stigao 24. srpnja bez prava povratka u SAD. Zvonko Bušić proveo je u američkim zatvorima ukupno 32 godine.
Nakon što je obišao mjesta koja dugo nije mogao vidjeti, Zvonko je vratio državi 480 tisuća kuna. Taj novac je preostao od 100 tisuća dolara koji je hrvatska vlada svojedobno dala za troškove odvjetnika koji su ga zastupali u namjeri da ga izvuku iz zatvora. „Deset mjeseci trebalo mi je da vratim taj novac i dobijem potvrdu da sam ga vratio“, kazao je Bušić dodavši da mu se čovjek u Ministarstvu financija čudio zašto ga uopće vraća.
Potom se pokušao politički aktivirati. Najprije kroz HSP dr. Ante Starčevića koji vodi Ruža Tomašić, a potom je osnovao udrugu Hrvatski plamen s kojom je namjeravao izići na parlamentarne izbore. Na kraju je ipak odustao. „Angažirao sam se politički jer sam želio suzbiti apatiju koja je zahvatila Hrvate, a eto, nakon svega, apatija je, čini se, zahvatila i mene“, kazao je samoironično napominjući da je pri pokušaju stvaranja ujedinjene fronte domoljubnih stranaka shvatio da njihovi čelnici žive u „svojim filmovima“ te da je njihovu sebičnost nemoguće iskorijeniti.
Sa suprugom Julienne, Zvonko se nastanio u mjestu Rovanjska kod Zadra. Tijekom njegova boravka u zatvoru Julienne je izdala knjigu „Ljubavnici i luđaci“ u kojoj je u formi autobiografske pripovijesti opisala svoju i suprugovu sudbinu nakon otmice, uhićenja i presude. Za nju je 1997. dobila nagradu Društva hrvatskih književnika. Izišlo je sedmo izdanje te knjige. S istim naslovom HRT je napravio dokumentarni film u kojem je prikazan aktivizam Julienne i Zvonka Bušića za hrvatsku neovisnost.
1. Rujna 2013. Bušić je u ranim jutarnjim satima u kući u Rovanjskoj izvršio samoubojstvo. U oproštajnoj poruci, aludirajući na stanje u Hrvatskoj, napisao je: “Ne mogu više živjeti u Platonovoj pećini”.
