NSK je najveća knjižnica u Hrvatskoj, a danas posjeduje više od tri milijuna svezaka knjižne građe, bogatu Zbirku rukopisa, među kojima prijepis Vinodolskoga zakona, Mavrov brevijar, Petrisov zbornik, Vrbnički statut i dr. te niz rukopisnih ostavština hrvatskih uglednika i korespondenciju s približno 100 000 pisama, bogatu Zbirku starih i rijetkih tiskanih knjiga (10 295 sv.), Grafičku zbirku (grafike, crteži, plakati, ekslibrisi, razglednice i dr.), Zbirku muzikalija i audiomaterijala (rukopisne i tiskane muzikalije, nosači zvuka), Zbirku zemljopisnih karata i atlasa (30 000 listova karata, atlasi, turistički prospekti i dr.), Zbirku magistarskih i doktorskih radova hrvatskih sveučilišta (21 000 sv.), Zbirku službenih publikacija Republike Hrvatske, međunarodnih organizacija i stranih vlada te Zbirku za knjižničarstva.
"Njezin se nastanak povezuje s osnutkom knjižnice isusovačkoga kolegija u Zagrebu (1607). God. 1773., nakon raspuštanja isusovačkoga reda i zatvaranja kolegija, knjižnica je već imala oko 6000 knjiga; 1776. prešla je u sastav netom osnovane Kraljevske akademije znanosti. Godinu dana poslije zagrebački kanonik B. A. Krčelić oporučno joj je darovao vrlo vrijednu osobnu knjižnicu (757 svezaka knjiga i 50 naslova rukopisa), uz uvjet da se otvori za javnost. Za to se tada ipak nisu stekli uvjeti, a god. 1789., po nalogu peštanskih vlasti, prenesena je gotovo polovica vrjednijih knjiga (među kojima i neke iz Krčelićeve ostavštine) u peštansku sveučilišnu knjižnicu", stoji na stranicama Enciklopedije.
Knjižnica se ponovno razvija tek nakon napoleonskih ratova, 1816. utemeljena je zaklada za "akademičku narodnu knjižnicu", a ustanova je dobila pravo na besplatne primjerke publikacija peštanske sveučilišne tiskare.
"Grofica Eleonora Patačić 906 sv. iz obiteljske knjižnice, tako da joj se fond povećao na približno 10 000 svezaka. Knjižnica je 1837. dobila i pravo na obvezne primjerke tiskovina s područja Hrvatske i Slavonije. Kada je 1850. ukinuta Kraljevska akademija znanosti, Knjižnica je pripala novoosnovanoj Pravoslovnoj akademiji, a nakon otvorenja Sveučilišta u Zagrebu od 1875. sve do 1918. nosila je naziv Kraljevska sveučilišna knjižnica. Od 1848. Knjižnica nije više bila pod upravom Pešte pa je prestala dobivati madžarske obvezne primjerke, ali je od 1856. dobivala skromnu redovitu dotaciju za nabavu građe. Knjižničar M. Smodek (1842–74) prvi je uspio urediti, signirati i katalogizirati svu do tada prikupljenu knjižnu imovinu. Nakon proširenja Akademijine zgrade na Katarininu trgu Knjižnica je 1857. preseljena u veće prostore, pa je tada uređena i prostorija za čitaonicu, čime se napokon otvorila javnosti. Smodek je koncem svojega službovanja novomu Sveučilištu predao potpuno uređenu knjižnicu od približno 24 000 svezaka, a na zahtjev Vlade popisao je i oko 16 000 svezaka knjiga Narodnoga muzeja. Njegov nasljednik I. Kostrenčić (1875–1911) proveo je potom spajanje knjižnica bivše Pravoslovne akademije i Narodnoga muzeja. Premda je Knjižnica, uz svoje sveučilišne zadaće, i nadalje imala ulogu zemaljske knjižnice tadanje Hrvatske i Slavonije te primala obvezne primjerke s toga područja, Kostrenčić se trudio prikupiti i znatan dio hrvatske građe objavljene u drugim krajevima, te dragocjene stare knjige. God. 1882. Knjižnica je preseljena s Gornjega grada u novu sveučilišnu zgradu (današnja zgrada Rektorata i Pravnoga fakulteta), u kojoj su, uz studentsku i profesorsku čitaonicu, 1894. utemeljene zbirka i čitaonica stare i rijetke građe. To je bilo moguće jer je Vlada nedugo prije toga otkupila dragocjenu biblioteku Nikole Zrinskoga (1892) i bogatu knjižnicu Ljudevita Gaja (1893). Fond sveučilišne knjižnice rastao je brže, jer je za nabavu građe imala veću redovitu dotaciju, uz koju je Vlada povremeno odobravala dodatna sredstva za kupnju, a znanstvena udruženja (Zbor liječnika, Pravničko i Prirodoslovno društvo) redovito su donirala aktualnu znanstvenu literaturu za potrebe sveučilišne nastave tako da je do 1911. Knjižnica prikupila više od 125 000 svezaka", stoji na stranicama Enciklopedije.
